桑托斯是葡萄牙国家足球队的主教练从2014年开始到2021年离任。在他的执教期间，葡萄牙队取得了许多重要的成绩，包括：
1. 2016年欧洲足球锦标赛冠军：桑托斯率领球队在法国举行的欧洲杯上取得了历史性的胜利，成为葡萄牙首次获得欧洲冠军的球队。
2. 2018-2019 UEFA国家联赛冠军：葡萄牙队在这项创新的国家队比赛中表现出色，最终赢得了冠军。
3. 2016-2017 FIFA联合会杯季军：虽然葡萄牙在半决赛输给智利，但他们在季军争夺中战胜了墨西哥，获得了第三名。
4. 2020-2021 UEFA国家联赛亚军：桑托斯指挥球队进入决赛，但最终在决赛中被法国队击败，屈居亚军。
此外，在桑托斯的带领下，葡萄牙队还在多个国际比赛中取得了积极的成绩，包括世界杯和欧洲杯预选赛。
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